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ChemElectroChem:一种应用于中性pH水系液流电池的低电位、稳定的蒽醌负极材料

北京化工大学谭占鳌课题组、李晖课题组和温州大学杨云课题组合作,报道了一种新型的蒽醌活性材料(1,8-BDPAQCl2)。作为中性pH水系液流电池的负极材料,1,8-BDPAQCl2具备氧化还原电位低和电化学稳定性好的优点。


近年来,醌基水系液流电池凭借其安全性高、双电子参与反应、性能可调、反应动力学快和潜在成本低等优点而备受关注。按支持电解液种类划分,水系液流电池可以分为酸性、碱性和中性。相较于前两者,中性液流电池采用良性NaCl或KCl作为支持电解质,对环境更友好;另外,中性溶液具有更宽的电化学窗口。


醌基活性材料由于其固有的pH依赖性行为和最低未占有分子轨道(LUMO)较深,不易在pH中性水溶液中实现低电位。基于上述考虑,作者通过分子设计合成出三种低电位的蒽醌分子。首先,分子内氢键可以增强的还原产物Q2-去质子能力,使得Q2-占总产物(Q2-、HQ-和H2Q)的比例变大。其次,双取代的官能团可以有效提高LUMO至少0.22 eV。在中性条件下,三者的电位为-0.76~-0.78 V vs.Ag/AgCl。与蒽醌配对的正极材料为FeCl2(gly)2时,全电池的理论开路电压可以达到1.27~1.29 V。



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图1. (a) 负极和正极活性材料在0.5 M氯化钾中的CV曲线;(b)非缓冲水溶液中负极活性材料的Pourbaix图;(c) 蒽醌、1,4-BDPAQCl2、1,5-BDPAQCl2和1,8-BDPAQCl2的能级图。

在三种蒽醌分子当中,1,8-BDPAQCl2的电化学稳定性最高。1,8-BDPAQCl2/Fe(gly)2Cl2液流电池在40 mA?cm-2恒流进行200次充放循环(约11天),平均库伦效率和能量效率分别为96.6% 和61.3%。结果表明液流电池的循环很稳定,每次循环容量衰减为0.048%,每天容量衰减为0.88%。当电流密度为87.6 mA?cm-2时,电池的最大输出功率密度为42.2 mW?cm-2。在20 mA?cm-2时,充电容量可以达到理论容量的93%。即使电流密度高达100 mA?cm-2,该比例仍有87%。

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图2. (a) 1,8-BDPAQCl2/Fe(gly)2Cl2液流电池示意图; (b)电池在不同电流密度下循环,对应着电压-容量曲线(c);(d) 100% SOC电池的极化曲线;(e) 40 mA?cm-2下恒电流充放电循环。

文信息

A Low-Potential and Stable Bis-Dimethylamino Substituted Anthraquinone for pH-Neutral Aqueous Redox Flow Batteries

Lixing Xia, Yujing Zhang, Prof. Fuzhi Wang, Dr. Fengming Chu, Prof. Yun Yang, Prof. Hui Li, Prof. Zhan’ao Tan

文章第一作者为夏力行


ChemElectroChem

DOI: 10.1002/celc.202200224


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