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Angew. Chem. :通过电子云和溶剂化结构调控获得高电压有机锌离子电池

锌离子电池具有成本低,环境友好,制备工艺简单以及容量高等优势,在能源存储领域有很好的应用前景。但是目前锌离子电池的发展受限于与寻找其匹配的高性能正极材料。有机材料由于具有来源丰富、可再生、结构可调的优势,被认为是锌离子电池理想的电极材料。但是目前报道的有机正极材料电压普遍小于1.2 V (vs Zn2+/ Zn),限制了电池整体能量密度的提升。


近日,香港城市大学的支春义教授和范俊教授合作探索了p型有机物的氧化还原过程,并研究了该过程中能量变化与电压之间的关系。研究发现,有机正极电位的组成来源于两步反应,步骤1:p型有机物的氧化失去电子形成带正电荷的有机物,这个过程与有机物从占据轨道到未占据轨道的电子跃迁能量(ΔG1)有关;步骤2:电解液中的阴离子与带正电荷的有机物结合来平衡电荷,这与去溶剂化能(ΔG2)和结合能(ΔG3)有关。基于上述理论,作者结合能斯特方程提出了一种双步策略来有效提升有机物氧化还原电势。



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首先,作者通过分析有机分子结构(吩噻嗪PX, 吩噁嗪PT和噻嗯TT)与电子云密度之间的关系发现电子云分布越均匀的p型材料失去电子越困难,由此导致了有机分子跃迁能量的提升(ΔG1)。因此随着PX到PT再到TT的电子云分布变得越来越均匀,三种有机物的电压也从0.8 V提升到1.5 V。通过理论模拟计算也证实了三种有机物的电压关系。

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其次,通过选择不同的电解液来调整电解液中阴离子的去溶剂化能,作者发现电解液中阴离子的溶剂化结构越紧密,阴离子去溶剂化能(ΔG1)越高。通过对电解液的调控,有机正极电压从1.3 V提升至1.7 V。控制实验和理论计算支持了这一结论。

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基于材料设计和电解液调控,优化后的Zn|| TT电池表现出1.7 V的放电电压,优异的能量密度(117.4 Wh kg-1)和出色的循环寿命 (8000圈循环后仍保持80%的初始容量),这远高于以往报道的有机材料。

这项工作探索了有机材料氧化还原过程,阐明了电压与能量的关系,为设计高电压有机正极材料提供了思路和方向,并为有机电极在储能中的潜在应用铺平了道路。

文信息

High-Voltage Organic Cathodes for Zinc-Ion Batteries through Electron Cloud and Solvation Structure Regulation

Huilin Cui, Tairan Wang, Zhaodong Huang, Guojin Liang, Ze Chen, Ao Chen, Donghong Wang, Qi Yang, Hu Hong, Jun Fan, Chunyi Zhi


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202203453




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