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清华大学李亮亮/南策文院士《AM》:锂/钠/钾基单离子聚合物导体的通用合成策略!

具有大离子电导率、高离子迁移数和与电极良好界面相容性的固态聚合物电解质是固态电池的理想选择。然而,传统双离子聚合物导体中出现的不需要的极化和副反应阻碍了它们的实际应用。

鉴于此,清华大学李亮亮副研究员南策文院士通过精确调节锂离子和羰基/氰基之间的离子偶极相互作用,制备了对锂离子传导具有特殊选择性(锂离子转移数高达0.93)的单离子聚合物导体(SIPCs),其室温离子传导率约为10-4 S cm-1,并具有宽电化学稳定性窗口(>4.5 V,相对于Li/Li+)。所得SIPC在室温和60°C的长期循环中与锂金属显示出优异的电化学稳定性。采用SIPC的LiFePO4基固态电池在-20至90℃的宽温度范围内表现出良好的倍率和循环性能。此外,这项工作还通过同样的离子-偶极相互作用调节方式,制备了同时具有高离子电导率和高阳离子转移数的钠和钾基SIPC。总之,这项工作的发现为开发高性能的SIPC和锂离子以外的其他金属离子体系提供了指导。
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文章要点:
1. 作者合成了一种基于碳酸乙烯酯(VEC)和3-磺酰(三氟甲磺酰)亚胺丙基甲基丙烯酸锂(MASTFSILi)共聚物的新型SIPC,该共聚物由微量丁二腈(SN)增塑。具有不饱和C=C键的VEC单体很容易通过热或光辐射聚合,而MASTFSILi中类似于双三氟甲磺酰亚胺锂(LiTFSI)的聚阴离子结构在负电荷上具有很大程度的离域,从而增强了Li+的离解。此外,VEC和SN可以使-C=O…Li+和-C≡N…Li+的离子-偶极相互作用分别进入电解质体系;VEC和SN的高介电常数也有利于锂盐的溶解,这有助于增加离子电导率。
2. SN用作增塑剂以改善膜的电化学性能。添加微量SN可以提高SIPC的氧化耐受性。另外,为提高SIPC膜的机械性能,还使用了聚偏氟乙烯(PVDF),因为它具有优异的柔韧性和高化学/电化学/热稳定性。
3. 因此,SIPC表现出独特的单离子导电行为,这是由于锂离子从MASTFSILi中聚合的-SO2N(-)SO2CF3基团中有效解离,以及对-C=O…Li+和-C≡N…Li+离子-偶极相互作用的精确调节。因此,获得了一种在室温下具有高离子电导率(2.90×10-5-1.72×10-4 S cm-1)、大TLi+数(0.82-0.93)和宽电化学窗口(> 4.5 V,vs. Li/Li+)的柔性和自支撑聚合物电解质膜。
4. 这项工作表明,离子偶极相互作用调控是合成适用于锂金属电池实际应用SIPCs的一种高效方法,并为在锂离子以外的其他金属离子体系中制备单离子导体开辟了新的机会。
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图1材料制备及表征
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图2 SIPC的电化学性质
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图3 SIPC中Li+传导机制的分析
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图4 Li|| Li对称电池的性能及循环后锂电极的研究
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图5 LFP基锂电池的循环性能
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图6 用于不同金属离子导电聚合物体系的SIPC

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原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202202143

来源:高分子科学前沿


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